Autor(es):
Gonçalves, João Nuno Santos 
Data: 2011
Identificador Persistente: http://hdl.handle.net/10773/8580
Origem: RIA - Repositório Institucional da Universidade de Aveiro
Assunto(s): Física; Magnetismo; Materiais ferroeléctricos; Manganites
Descrição
This thesis presents the results of perturbed angular correlation (PAC)
experiments , an experimental technique which measures the hyperfine
interaction at probes (radioactive ions implanted in the materials to study),
from which one infers local information on an atomic scale. Furthermore, abinitio
calculations using density functional theory electronic obtain results that
directly complement the experiments, and are also used for theoretical
research.
The last work in this thesis uses only the first principles calculations, continuing
the theme of the hyperfine interactions, but this time with respect to
ferroelectrics. Several transition metal oxides with perovskite or distorted
structures are considered. The electric field gradient which exists due to the
quadrupole interaction in nuclei is related to the spontaneous electric
polarization, the main quantity measured in ferroelectrics. This study provides a
fundamental theoretical basis for previous empirical studies, suggesting new
directions for research in ferroelectrics and multiferroics using techniques which
measure the electric field gradient.
These methods were applied in two families of materials. The manganites, with
the possible existence of magnetic, charge, orbital and ferroelectric orders, are
of fundamental and technological interest. The experimental results are
obtained in the alkaline-earth manganites (Ca, Ba, Sr), with special interest due
to the structural variety of possible polymorphs. With probes of Cd and In the
stability of the probe and its location in a wide temperature range is established
and a comparison with calculations allows the physical interpretation of the
results. Calculations of hyperfine properties in rare-earth manganites are also
presented. The second type of materials in which hyperfine properties were
studied are the Manganese pnictides: MnAs, MnSb, and MnBi, compounds in
which magnetism is fundamental. The experimental results obtained mainly
consider the MnAs compound, whose magneto-structural transition is of great
interest. The transition is analyzed in detail with the local resolution
characteristic of the technique, obtaining information of the character of the
transition also with complementary, more conventional techniques. Esta tese apresenta os resultados de experiências de correlações angulares
perturbadas (PAC), uma técnica experimental que mede as interacções
hiperfinas em sondas - iões radioactivos implantados nos materiais a estudar,
o que permite inferir informação local à escala de dimensões atómicas. Foram
também utilizados cálculos ab-initio utilizando a teoria de funcionais da
densidade electrónica, obtendo resultados que complementam directamente
as experiências, e outros resultados também usados para investigação teórica.
Estes métodos foram aplicados em duas famílias de materais. As manganites,
com a possível existência de ordens magnéticas, de carga, orbital e
ferroeléctrica, têm interesse fundamental e tecnológico. Cálculos iniciais na
manganite de Ca provam a sua utilidade como complemento de experiências
PAC neste tipo de materiais. Os resultados experimentais são depois obtidos
nas manganites de terra-alcalina- Ba e Sr, com especial interesse estrutural
devido à variedade de polimorfos possíveis. Com as sondas de Cd e In
conseguiu-se estabelecer localização dos iões de sonda e a sua estabilidade
num intervalo de temperatura grande, e uma comparação com os cálculos
permite a interpretação mais aprofundada dos resultados. Cálculos das
propriedades hiperfinas nas manganites de terras-raras também são
apresentados. O segundo tipo de materiais em que foram estudadas as
propriedades hiperfinas são os pnictídeos de Manganês: MnAs, MnSb, e MnBi.
Os resultados experimentais obtidos consideram principalmente o MnAs, cuja
transição magneto-estrutural tem maior interesse. A transição foi estudada em
detalhe com a resolução local da técnica, com a obtenção de informação do
carácter da transição, também com o complemento de outras técnicas mais
convencionais.
O último estudo desenvolvido nesta tese utiliza apenas os cálculos de
primeiros princípios, continuando com o tema das interacções hiperfinas, mas
desta vez em relação com a ferroelectricidade. São considerados vários óxidos
com metais de transição com estruturas de perovskite ou distorcidas. O
gradiente de campo eléctrico existente devido à interacção quadrupolar nos
núcleos é relacionado com a polarização eléctrica espontânea, que é a
principal quantidade medida em ferroeléctricos. Este estudo dá uma base
fundamental teórica a alguns estudos empíricos antigos, sugerindo novas
direcções de investigação em ferroeléctricos e multiferróicos utilizando
técnicas de medida do gradiente de campo eléctrico. Doutoramento em Fisica
