Author(s):
Carvalho, Pedro Jorge Marques 
Date: 2011
Persistent ID: http://hdl.handle.net/10773/7433
Origin: RIA - Repositório Institucional da Universidade de Aveiro
Subject(s): Engenharia química; Gás natural; Purificação de gases; Gases - Solubilidade; Soluções iónicas; Equilíbrio de fases
Description
Being of high relevance for many technological applications, the solubility of
sour gases in solvents of low volatility is still poorly described and understood.
Aiming at purifying natural gas streams, the present work contributes for a
more detailed knowledge and better understanding of the solubility of sour
gases in these fluids, in particularly on ionic liquids. A new apparatus,
developed and validated specially for phase equilibria studies of this type of
systems, allowed the study of the solvent basicity, molecular weight and
polarity influence on the absorption of carbon dioxide and methane. The non
ideality of carbon dioxide solutions in ionic liquids and other low volatile
solvents, with which carbon dioxide is known to form electron donor-acceptor
complexes, is discussed, allowing the development of a correlation able to
describe the carbon dioxide solubility in low volatile solvents. Furthermore, the
non ideality of solutions of light compounds, such as SO2, NH3 and H2S, in ionic
liquids is also investigated and shown to present negative deviations to the
ideality in the liquid phase, that can be predicted by the Flory-Huggins model.
For last, the effect of the ionic liquid polarity, described through the Kamlet-Taft
parameters, on the CO2/CH4 and H2S/CH4 selectivities is also evaluated and
shown to stand as a viable tool for the selection of ionic liquids with enhanced
selectivities. Apresentando uma elevada relevância em várias aplicações tecnológicas, a
solubilidade de gases ácidos em solventes com baixa volatilidade é ainda mal
descrita e compreendida. Este trabalho, visando a purificação de gás natural,
contribui para uma melhor compreensão e para o desenvolvimento de uma
descrição da solubilidade de gases ácidos neste tipo de compostos, em
particular em líquidos iónicos. Um equipamento, desenvolvido e validado
especialmente para estudar o equilíbrio de fases deste tipo de sistemas,
permitiu o estudo detalhado da influência da basicidade, peso molecular e
polaridade do líquido iónico na absorção de dióxido de carbono e metano. A
não idealidade de soluções de dióxido de carbono tanto em líquidos iónicos
como noutros solventes com baixa volatilidade, com os quais o dióxido de
carbono forma complexos aceitadores-dadores de electrões, é investigado,
permitindo o desenvolvimento de uma correlação capaz de descrever a
solubilidade do dióxido de carbono em solventes com baixa volatilidade. Por
sua vez, a não idealidade de soluções de compostos leves, como o SO2, NH3 e
H2S em líquidos iónicos é também abordada, mostrando-se que os desvios
negativos à idealidade na fase líquida observados podem ser descritos pelo
modelo de Flory-Huggins. Por fim, o efeito da polaridade do líquido iónico,
descrito através dos parâmetros Kamlet-Taft, nas selectividades de CO2/CH4 e
H2S/CH4 é investigado, revelando-se uma ferramenta viável para a selecção
de líquidos iónicos com elevada selectividade. Doutoramento em Engenharia Química
Document Type
Doctoral Thesis
Language
English
Advisor(s)
Coutinho, João Manuel da Costa e Araújo Pereira; Ferreira, Isabel Maria Delgado Jana Marrucho
