Author(s):
Calisto, Vânia Maria Amaro 
Date: 2011
Persistent ID: http://hdl.handle.net/10773/7026
Origin: RIA - Repositório Institucional da Universidade de Aveiro
Subject(s): Química; Medicamentos - Impacto ambiental; Poluição ambiental; Ecotoxicologia
Description
Os fármacos são importantes contaminantes ambientais. Nas últimas duas
décadas, o número de estudos sobre a ocorrência destes poluentes
emergentes em matrizes ambientais aumentou significativamente. Esta
ocorrência generalizada preocupa a comunidade científica devido a evidências
que comprovam a sua capacidade de interferir nos ecossistemas, mesmo em
concentrações muito baixas. No caso particular dos fármacos psiquiátricos é
expectável que constituam um risco ecológico significativo. Para uma melhor
compreensão do impacto real destes poluentes é essencial que se proceda a
uma avaliação extensiva da sua persistência e destino em matrizes
ambientais.
Os estudos apresentados nesta tese pretendem contribuir para melhorar o
conhecimento acerca da ocorrência, persistência e destino ambiental de
fármacos psiquiátricos. Para este efeito, foram seleccionados, como objecto de
estudo, dois grupos de fármacos: anti-epilépticos (carbamazepina) e fármacos
com efeitos ansiolíticos e sedativos (as benzodiazepinas diazepam, oxazepam,
lorazepam e alprazolam).
A fotodegradação é o principal processo que afecta a persistência de
poluentes orgânicos em ambientes aquáticos. Consequentemente, a
persistência dos cinco fármacos seleccionados foi avaliada através de estudos
de fotodegradação directa e indirecta, tendo em consideração a influência de
parâmetros relevantes tais como pH, nível de oxigenação e matéria orgânica
dissolvida. Os estudos de fotodegradação aqui descritos foram seguidos por
cromatografia micelar electrocinética com a aplicação de um capilar com
revestimento dinâmico. Adicionalmente, os fotoprodutos resultantes de
fotodegradação directa foram identificados por espectrometria de massa.
O estudo da carbamazepina no ambiente é particularmente relevante uma vez
que esta foi proposta como um potencial marcador de poluição antropogénica.
A sua ocorrência em água superficiais, de sub-solo e residuais foi investigada
através da implementação de um ensaio imunológico (ELISA), optimizado para
a aplicação a triagens ambientais e amostras com matrizes complexas. O
destino deste fármaco na interface água/solo foi também investigado usando
solos agrícolas submetidos a fertilizações de longo prazo; este estudo permitiu
tirar conclusões acerca da contaminação de águas adjacentes por solos
contaminados.
O trabalho aqui descrito constitui uma abordagem multidisplinar à problemática
da ocorrência de fármacos psiquiátricos no ambiente, contribuindo de forma
relevante para esta área de estudo. Pharmaceuticals are considered to be important environmental contaminants.
During the last two decades, the number of studies reporting the occurrence of
these emerging contaminants in a large variety of environmental matrices has
undergone a dramatic increase. This widespread occurrence is raising
awareness amongst the scientific community due to some evidence indicating
their ability to interfere with ecosystems at extremely low concentrations.
Psychiatric pharmaceuticals, in particular, are thought to impose significant
ecological risks. A better understanding of the real impact of these pollutants
implies a comprehensive evaluation of their persistence and fate in
environmental matrices.
The studies presented in this thesis aim at providing a significant contribution to
increase the existing knowledge related to the occurrence, persistence and
environmental fate of psychiatric pharmaceuticals. For this purpose, two groups
of psychiatric pharmaceuticals were selected as object of study: anti-epileptics
(carbamazepine) and pharmaceuticals with anxiolytic and sedative effects (the
benzodiazepines diazepam, oxazepam, lorazepam and alprazolam).
Photodegradation is considered to be the main process affecting the
persistence of organic pollutants in aquatic environments. Consequently, the
persistence of the five selected psychiatric pharmaceuticals was evaluated by
performing direct and indirect photodegradation studies and considering the
influence of some relevant parameters such as pH, oxygenation level and
dissolved organic matter. The photodegradation studies hereby reported were
followed by a newly developed micellar electrokinetic chromatography method,
using a dynamically coated capillary. In addition, the photoproducts generated
under direct photodegradation were identified by mass spectrometry.
The study of carbamazepine in the environment is particularly relevant as this
compound has been recently proposed as a possible marker of anthropogenic
pollution. The occurrence of carbamazepine in surface, ground and
wastewaters was investigated through the implementation of an immunoassay
(ELISA), optimized to perform high throughput environmental screenings in
complex matrices. Moreover, the fate of this pharmaceutical at the water/soil
interface was studied using agricultural soils submitted to different long-term
amendments, allowing for some conclusions on the possible contamination of
adjacent water resources by contaminated soils.
The work here presented constitutes a multidisciplinary approach to the
environmental occurrence of psychiatric pharmaceuticals and gives a fair
contribution to this area of concern. Doutoramento em Química
