Autor(es):
Fernandes, Tânia Freitas 
Data: 2008
Identificador Persistente: http://hdl.handle.net/10773/3028
Origem: RIA - Repositório Institucional da Universidade de Aveiro
Assunto(s): Engenharia de materiais; Materiais compósitos; Compósitos fibrosos; Celulose; Polímeros biodegradáveis
Descrição
O objectivo deste trabalho consistiu no estudo das propriedades térmicas e
mecânicas de materiais compósitos utilizando fibras de celulose, na forma de
pasta kraft de Eucalyptus globulus branqueada, como elementos de reforço, e
um polímero alifático biodegradável, o poli(sebacato de etileno) PSE, como
matriz.
Para promover a compatibilidade entre ambos os componentes, as fibras de
celulose foram submetidas a uma modificação heterogénea controlada com
derivados de ácidos gordos (cloretos de hexanoílo e dodecanoílo) de modo a
aumentar o seu carácter hidrofóbico.
A ocorrência da modificação química foi confirmada por Análise Elementar
(EA), Espectroscopia de Infravermelho com Transformada de Fourier (FTIRATR)
e determinação de ângulos de contacto. A Análise Termogravimétrica
(TGA) indicou que a esterificação com estes derivados de ácidos gordos
incrementou o carácter hidrofóbico das fibras; porém, diminuiu a sua
estabilidade térmica.
Após modificação, a cristalinidade e morfologia das fibras foram preservadas
em grande extensão, como confirmado por Difracção de Raios-X (XRD) e
Microscopia Electrónica de Varrimento (SEM), respectivamente.
Materiais compósitos com 15 e 30% de fibras não modificadas e esterificadas
foram preparados numa misturadora apropriada, processados por injecção e
as suas propriedades térmicas, mecânicas e morfológicas avaliadas.
A incorporação da fibra na matriz polimérica aumentou consideravelmente o
módulo de elasticidade; contudo, surpreendentemente, os compósitos com
fibras não modificadas revelaram melhores propriedades mecânicas. Este
comportamento foi explicado pela formação de agregados de fibras que,
possívelmente, contribuiu para este resultado inesperado. De facto, análises
de TGA e SEM confirmam uma baixa dispersão e adesão interfacial na matriz.
Pelo contrário, observou-se uma excelente compatibilidade fibra/matriz, no
caso dos sistemas modificados.
Estudos por Calorimetria Diferencial de Varrimento (DSC) e Termogravimetria
(TGA) mostraram que a presença de fibras de celulose não afectou
significativamente a cristalinidade e a decomposição térmica da matriz de PSE,
respectivamente.
Finalmente, estudos de absorção de água pelos diferentes materiais
compósitos foram levados a cabo e demonstraram que, como esperado, as
amostras modificadas apresentam menor afinidade pela água.
Esta investigação permitiu mostrar que os compósitos PSE/fibras de celulose
representam um exemplo interessante e viável de novos compósitos
poliméricos biodegradáveis com boas propriedades mecânicas.
ABSTRACT: The aim of this work was to study the thermal and mechanical performance of
composite materials using cellulose fibers, from Eucalyptus globulus bleached
kraft pulp, as reinforcing fillers, and a biodegradable aliphatic polymer,
polyethylene sebacate PSE, as matrix.
To improve the compatibility between both components, the cellulose fibers
were submitted to controlled heterogeneous modification with fatty acids
derivates (hexanoyl and dodecanoyl chlorides) in order to increase the
hydrofobicity of the biofibers.
The occurrence of chemical modification was confirmed by Elemental Analysis
(EA), Fourier Transform Infrared Spectroscopy (FTIR) and contact angle
measurements. The Thermogravimetric Analysis (TGA) indicated that the
esterification with these fatty acids derivates enhanced the hydrophobic
character of the fiber, but decreased their thermal stability. The cristallinity and
morphology of the fiber was preserved to a great extent, after the modification,
as confirmed by X-Ray Diffraction (XRD) and Scanning Electron Microscopy
(SEM), respectively.
Composite materials with 15 and 30% of unmodified and esterified fibers were
prepared in an appropriate mixer, processed by injection moulding and their
thermal, mechanical and morphogical properties evaluated.
The incorporation of fibers in the polymeric matrix increased considerably the
tensile modulus; however, surprisingly, the composites with unmodified fibers
showed better mechanical properties. This behaviour could only be explained
by the formation of fiber aggregates that could contribute to this unexpected
result. In fact, the TGA and SEM analysis confirmed the poor dispersion and
interfacial adhesion to the matrix.
Conversely, an excellent fiber/matrix compatibility was observed in the case of
the esterified fibers.
Differential Scanning Calorimetry (DSC) and Thermogravimetric Analysis
(TGA) showed that the presence of cellulose fibers did not significantly affect
the crystallinity or thermal decomposition of the PSE matrix, respectively.
Finally, water up-take studies for the different composite specimens were
carried out and showed, as expected, that the modified samples displayed the
lowest water affinity.
This investigation provided ample evidence that cellulose fibers/PSE-based
composites represent a viable choice for biodegradable polymer composites
with good overall performances. Mestrado em Materiais Derivados de Recursos Renováveis
