Autor(es):
Lopes, Armandina Maria Lima 
Data: 2006
Identificador Persistente: http://hdl.handle.net/10773/2667
Origem: RIA - Repositório Institucional da Universidade de Aveiro
Assunto(s): Física; Manganites; Manganites; Óxidos magnéticos; Resistência magnética
Descrição
Nesta tese apresenta-se um estudo experimental das distorções locais e
correlações electrónicas em óxidos magnéticos com magnetoresistência
colossal. A técnica de sonda local – Correlação Angular Perturbada – é
utilizada em amostras caracterizadas quanto às suas propriedades
macroscópicas nomeadamente propriedades estruturais, magnéticas e
eléctricas, tendo em vista a obtenção de informação microscópica relevante via
gradiente de campo eléctrico e campo magnético hiperfino, focando em
particular os seguintes aspectos:
-Distorções de rede e agregados de polarões no sistema LaMnO3+∆.
É apresentado um estudo dos gradientes de campo eléctrica e campo
magnético hiperfino em amostras representativas do sistema LaMnO3+∆,
correlacionando estas propriedades locais com a caracterização das
propriedades macroscópicas, efectuada nas mesmas amostras.
Desta forma, foi possível estudar a natureza microscópica das distorções
polarónicas. Foi dada especial atenção ao composto com composição
LaMnO3.12 uma vez que este é um sistema padrão de uma manganite
ferromagnética-isoladora que apresenta uma transição estrutural romboédrica
(R)-ortorrômbica (O) perto da temperatura ambiente.
O estudo revelou que agregados de distorções locais sobrevivem até 776 K,
na fase de estrutura média mais simétrica (romboédrica), onde, por simetria,
os octaedros MnO6 deveriam ser regulares. Estas distorções são semelhantes
às observadas no sistema LaMnO3 onde os octaedros MnO6 apresentam uma
distorção Jahn-Teller colectiva. Com a diminuição da temperatura observa-se
um aumento contínuo destes agregados. Abaixo de uma temperatura crítica
estas distorções relaxam acomodando-se numa estrutura com reduzidas
distorções Jahn-teller. Verificou-se também que a transição estrutural
(macroscópica) pode ser entendida como uma transição de percolação dos
ambientes microscópicos.
-Coexistência das ordens eléctrica e magnética no sistema Pr1-xCaxMnO3.
É apresentado o primeiro estudo de gradiente de campo eléctrico no sistema
Pr1-xCaxMnO3. Este estudo foi efectuado numa larga gama de temperaturas
permitindo estudar localmente as diversas transições que este sistema
apresenta. Em particular, na região do diagrama de fases onde existe
ordenamento de carga e orbital (0.32<x<0.90), a componente principal do
gradiente de campo eléctrico apresenta uma descontinuidade perto desta
transição. Esta anomalia no gradiente de campo eléctrico é relacionada com
possiveis distorções da simetria local sugerindo a presença de uma
polarização eléctrica espontânea a temperaturas inferiores às de ordenamento
de carga.
ABSTRACT: This thesis presents an experimental study on lattice distortions and electronic
correlations in colossal magnetoresistive magnetic oxides. The Perturbed
Angular Correlation local probe technique is used to study selected manganite
systems in order to obtain relevant insight into microscopic phenomena
responsible for their macroscopic properties. Complementary structural,
magnetic and electric characterization was performed. The work is focused on
the following aspects:
- Lattice distortions and polaron clusters in LaMnO3+∆ system.
A study of the electric field gradient and magnetic hyperfine field was
performed in representative samples of the LaMnO3+∆ system, and correlated
with macroscopic information obtained in the same samples.
Particular attention was given to the LaMnO3.12 sample since this compound is
a prototype of a ferromagnetic-insulator manganite, presenting a rhombohedricorthorhombic
structural phase transition near room temperature. We found that
random distributed polaron clusters survive in the undistorted Rhombohedric
phase, up to temperatures as high as 776 K. These distortions are as strong as
those observed in the orbital ordered LaMnO3. Lowering temperature, the
clusters continuously expand until a microscopic transition takes place. Below
the transition, the distortions are accommodated into a weaker JT distorted
phase. Additionally, the macroscopic structural phase transition can be viewed
as a percolation transition of the microscopic environments.
- Coexistence of electric and magnetic order in the Pr1-xCaxMnO3 system.
The electrical field gradient (EFG) was studied for several compositions of the
Pr1-xCaxMnO3 system. This local probe analysis was complemented with the
study of the magnetic and structural properties. This allowed the determination
of the electrical field gradient phase diagram for this system. The problematic of
the charge/orbital order was also studied. Perturbed Angular Correlation
studies were used to infer about atomic-scale distortions in a wide temperature
range encompassing the charge/orbital and magnetic ordering transitions. The
electrical-field gradient generated by the charge distribution around the probe
shows strong anomalies when the system undergoes the charge-order (CO)
transition. In particular, the principal component of the EFG presents a sharp
discontinuity below the CO transition. The anomaly of EFG below TCO was
related with the displacements of the ions causing a distortion of the local
symmetry and thus connected with the existence of a local electric polarization. Doutoramento em Física
